
作为钠离子电池(SIBs)最具前景的正极材料,过渡金属层状氧化物在充放电循环过程中始终面临有害相变、不可逆的晶格氧流失以及严重的界面退化等问题。
针对以上挑战,化材学院肖遥团队以 O3-NaNi1/3Fe1/3Mn1/3O2 正极材料为研究模板,提出了一种超越传统化学调控的综合改性策略,旨在同时提升材料体相、表面及界面特性。通过表面重构形成的富钇NaYO2(NYO)包覆层在促进体相位点选择性取代的同时,通过电荷平衡诱导出适量的局域氧空位(OV)缺陷。Y–O–TM强键合作用与氧空位电荷缓冲效应协同调控了O 2p轨道的电子能带构型,从而抑制了因电荷集中所导致的过度晶格氧氧化及O-O二聚体的形成。此外,钙钛矿相NYO表面不仅作为本征快速Na+导体确保了界面处的高效离子传输,同时还提供了坚固的刚性机械屏障,有效抑制了界面副反应以及过渡金属溶出。因此,阴离子氧化还原可逆性及局域配位化学稳定性得到显著提升,从而全面增强了电化学反应动力学和电荷转移效率,上述结论已通过理论计算和先进的同步辐射表征技术得到证实。该研究为开发协同多机制改性的高性能钠离子电池层状氧化物正极材料建立了新的研究范式。

该成果以“Surface Reconstruction-Integrated Bulk Defect Engineering Beyond Conventional Chemical Modulation for Na-Layered Oxide Cathodes”为题发表在国际顶级期刊Advanced Materials,温州大学为第一完成单位,东南大学与温州大学联合培养博士研究生简庄春(温州大学化材学院2025届硕士毕业生)为论文第一作者。
原文链接:https://doi.org/10.1002/adma.74313
作者:肖遥教授团队
一审:李佳函
二审:温正灿
三审:雷云祥