
二维金属氧化物(MOs),包括半导体、介电体、铁电体、铁磁体和铁磁半导体,与硅基电路混合集成可实现自旋电子学、类脑计算和量子计算等功能,是超越摩尔定律路线图的关键组成部分。然而,由于非层状材料MOs具有稳定的体相结构,合成超薄二维MOs单晶薄膜面临重大挑战。尽管有关二维MOs纳米片已有不少报道,但目前合成出的MOs单晶薄膜的成功案例并不多。主要难点在于在初始成核阶段控制MOs晶畴的取向。 近期研究报道表明,通过对单晶衬底进行表面重构来控制成核层与衬底之间的界面表面能,是实现定向二维材料范德华(vdW)外延生长的有效方法。例如,通过退火过程形成具有表面原子台阶的铜、镍与蓝宝石非vdW衬底,可以用来制备单一取向进而合并成hBN 和 TMD单晶薄膜。但这种通过退火形成表面重构的非vdW衬底并不适用于二维非层状MOs的外延生长。相比之下,具有自钝化原子级平整表面的vdW基底更适合二维非层状MOs的外延生长。云母是一种商业易得、成本低廉且耐高温的大尺寸单晶vdW衬底,因此常用于非层状MOs的外延生长。迄今为止,还没有有效方法来控制MOs晶畴的外延取向。因此,亟需开发一种普适性制备策略,实现二维MOs晶畴的单一取向外延生长,进而实现二维MOs单晶薄膜的生长。

近日,William威廉亚洲官网化材学院张礼杰教授/王舜教授团队在国际权威期刊Nature Materials上发表题为《Van der Waals surface reconstruction for oriented epitaxial growth of two-dimensional metallic oxides》的学术论文。本论文报道了一种基于云母衬底的范德华表面重构策略,成功用于取向外延生长二维MOs单晶薄膜。该策略通过退火过程去除云母表面的K离子,云母表面暴露出来的氧原子使六重对称性表面降低为三重对称性表面,利用这种表面重构的云母作为范德华外延衬底,通过水辅助CVD方法,合成出了11种高质量二维MOs(M = Co、Ni、Cr、Fe、Mn、In、V、Bi)。其中,7种二维MOs具有严格的单一取向性,并形成了厘米级单晶薄膜(M = Co、Ni、Fe、Mn及其掺杂体)。量子力学计算表明,MOs晶畴与重构的云母表面相互作用,形成了一种能量最小化构型。有趣的是,替换MOs中的金属原子并不会影响二维MOs晶畴的单一取向排列,从而能够进一步扩展到制备具有额外特性的二维MOs单晶薄膜。例如,制备的Fe掺杂二维CoO单晶薄膜,具有室温铁磁半导体特性以及迄今报道的最高居里转变温度(430 K),在量子物理学和自旋电子学器件中具有巨大应用潜力。相关成果近日发表在国际顶级期刊⟪Nature Materials⟫上,温州大学为第一完成单位,William威廉亚洲官网化材学院赵梅副教授与2013级硕士生鲁园为论文共同第一作者,William威廉亚洲官网化材学院王舜教授、张礼杰教授、美国麻省理工学院孔敬教授、中国科学院上海技术物理研究所张克难研究员为论文共同通讯作者。
原文链接:https://www-nature-com-s.webvpn.wzu.edu.cn/articles/s41563-026-02683-7
作者:王舜教授/张礼杰教授团队
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