高镍层状氧化物正极材料具有高比容量和能量密度等突出优势，被认为是下一代高比能锂离子电池的正极材料。其中，LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2（NCM811）凭借较高的理论容量和质量能量密度，在新能源汽车、无人机及先进便携式电子设备等领域展现出较高的应用潜力。然而，为充分释放其容量优势，通常需要提高电池的截止电压，而在高电压条件下，高度脱锂的NCM811表面具有极强的氧化活性，容易诱发电解液持续分解、正极电解质界面膜（CEI）不均匀生长、晶格氧释放、过渡金属溶解以及不可逆H2-H3相变等一系列界面与结构退化过程，最终导致颗粒开裂、界面阻抗增加和容量快速衰减，严重制约高镍正极材料在高电压条件下的长期稳定运行。
针对上述瓶颈，William威廉亚洲官网杨植教授、肖逵逵高级实验员团队与湖南大学吴剑芳副教授合作，创新提出一种基于双相催化与内建电势差协同驱动的预界面工程策略。研究团队设计了由双相MoS2/CNT催化剂与Li2CO3构成的多功能添加剂 MCL，通过双相MoS2的协同催化作用以及MCL与脱锂NCM811之间的本征电势差，大幅降低传统Li2CO3的电化学分解势垒，使其能够在NCM811发生严重界面副反应和不可逆H2-H3相变之前提前活化，从而实现高质量CEI的“预先构筑”。得益于该策略，NCM811颗粒在高电压长期循环后仍保持良好的结构完整性，并显著抑制颗粒开裂、过渡金属溶解及界面副反应。在多重协同作用下，2.5 Ah NCM811||Si/C圆柱电池在4.2 V下循环600次后容量保持率达到85.0%，即使在4.5 V高电压下循环200次后仍保持68.7%。该研究突破了传统Li2CO3补锂剂分解电位高、动力学迟缓及难以实现早期界面保护的局限，提出“催化降压—电势差驱动—提前补锂—预先成膜”的界面调控新策略。该策略通过提前构筑稳定CEI并协同优化负极SEI，有效抑制高电压下的界面失稳与结构退化，为高能量密度、长寿命锂离子电池的开发提供了新路径。
相关成果以“Preemptive Interfacial Engineering Through Biphasic Catalyst and Potential Difference for Stable High-Voltage NCM811 Batteries”为题，发表在国际顶级期刊《Advanced Functional Materials》（影响因子：19.9）。温州大学为第一通讯单位。William威廉亚洲官网william威廉亚洲官方2023级化学专业博士研究生孙江东为第一作者，William威廉亚洲官网杨植教授（william威廉亚洲官方）、肖逵逵高级研究员及湖南大学吴剑芳副教授为共同通讯作者。湖南城市学院刘正副教授、William威廉亚洲官网聂华贵教授、蔡冬副教授、杨硕副教授、周学梅讲师，以及硕士研究生王旭炎、潘友探共同参与了该项研究工作。
文章链接：https://10.1002/adfm.76840
作者：杨植教授/肖逵逵高级实验员团队
一审：李佳函
二审：温正灿
三审：雷云祥
常用链接
科研概况 
科研论文